Aperçu

Théorie, modélisation et simulation à plusieurs échelles

Des structures électroniques et des interactions moléculaires,
en passant par la théorie statistique-physique,
vers la modélisation du fonctionnement des systèmes

Le Groupe de théorie et de modélisation de l’INNT met au point la théorie, la modélisation et la simulation des nanosystèmes à plusieurs échelles de temps et de grandeur. Notre approche intègre les niveaux suivants, de la structure électronique au fonctionnement des systèmes :

  1) Les propriétés électroniques (théorie fonctionnelle de la densité de Kohn-Sham)
  2) Les simulations moléculaires (méthode Monte-Carlo, dynamique moléculaire)
  3) La solvatation moléculaire (théorie des équations intégrales des liquides moléculaires)
  4) Le fonctionnement des systèmes (théorie cinétique du continuum et méthode cinétique Monte-Carlo).

La théorie des équations intégrales des liquides moléculaires (3) est une théorie statistique-physique qui jette un pont entre les niveaux de la simulation atomistique (2) et du fonctionnement des systèmes (4). La théorie des équations intégrales tient adéquatement compte des interactions moléculaires se déroulant à l’intérieur des systèmes de matière condensée comme les liquides et les solutions moléculaires, les fluides complexes, les polymères à l’état fondu et en solution, les biomolécules et les supramolécules en solution, les solutions solides, les défauts des cristaux ainsi que les substances désordonnées.

Une des difficultés à surmonter en nanotechnologie est le fait que les propriétés essentielles des nanosystèmes sont déterminées par les interactions moléculaires, alors que les échelles de temps et de grandeur sont en général très grandes. Par exemple, le temps de relaxation des cristaux liquides peut s’exprimer en microsecondes ou en minutes, selon l’environnement. Notre approche ascendante permet de simuler efficacement les nanosystèmes à des échelles de temps et de grandeur réalistes, tout en utilisant la méthode ab initio.

Approche

Nous nous servons de la théorie des équations intégrales pour fournir des descriptions physique et chimique réalistes des solutions, des liquides à viscosité variable et d’autres structures désordonnées, y compris les matériaux nanoporeux, les solutions solides et les défauts des cristaux. Cette approche emploie des modèles atomistiques comme les champs de forces du potentiel optimisé pour la simulation du liquide (Optimized Potential for Liquid Simulation, OPLS) ou de la construction de modèles assistés avec raffinement de l’énergie (Assisted Model Building with Energy Refinement, AMBER). En résolvant des équations intégro-différentielles reliées aux fonctions de corrélation de la matière condensée, le formalisme engendre la structure du système, laquelle est déterminée par la moyenne statistique établie à partir de toutes les configurations possibles. Les fonctions thermodynamiques (comme l’énergie libre, l’entropie, la compressibilité, le volume molaire partiel, etc.) sont également issues de l’analyse des fonctions de corrélation. La spécificité chimique de chaque espèce est donc attribuable à cette méthode.

Un des avantages décisifs de l’approche par les équations intégrales est l’échantillonnage de l’espace des phases du système à de grandes et arbitraires échelles de temps et de volume. Cet avantage permet de surmonter les limitations bien connues de la simulation moléculaire, laquelle traite les trajectoires individuelles d’un nombre fini de particules à une échelle de temps limitée.

En trois dimensions, cette théorie fournit une structure de solvatation détaillée des amas moléculaires et supramoléculaires en solution et au sein d’interfaces.

Nous combinons de façon cohérente la théorie statistique-physique et les autres niveaux de notre approche ascendante, ce qui engendre une simulation des nanosystèmes efficace sur le plan informatique.

Exemples :
TDF Kohn-Sham / 3D-RISM-KH
RISM-KH / Cinétique Monte-Carlo  

Intérêts de recherche

• Les surfaces et les interfaces solides
• La synthèse de nanocristaux (procédés PVD et CVD, électrochimie)
• Les interactions particules-surface
• Les réactions au sein d’interfaces solides-liquides
• La catalyse hétérogène à l’échelle nanométrique
• Les matériaux nanoporeux pour la sorption et les instruments électrochimiques
• La structure électronique de quasi-particules sur des surfaces semiconductrices
• La photonique
• La théorie de la solvatation moléculaire
• La nanostructure des matériaux mous dans les fluides et les solutions complexes
• Les copolymères blocs à l’état fondu, en solution et sur des surfaces
• La séparation des phases, les microémulsions et les suspensions
• Les colloïdes dans les liquides et les solutions à viscosité variable
• Les propriétés volumétriques des molécules organiques et des biomolécules
• Les architectures supramoléculaires en solution
• L’autoassemblage et la stabilité de conformation supramoléculaires des molécules organiques et des biomolécules synthétiques
• La reconnaissance moléculaire
• La biosorption
• La dynamique et la cinétique des interactions entre protéines